Engineering Mesopores and Unsaturated Coordination in Metal?Organic Frameworks for Enhanced Oxygen Reduction and Oxygen Evolution Activity and Li?Air Battery Capacity
Hao Wang, Fengxiang Yin*, Ning Liu, Haiyan Yu, Tianyu Fan, Biaohua Chen
純相金屬-有機(jī)骨架（MOFs）具有超高的比表面積和較高活性的金屬中心，在鋰-空氣電池催化領(lǐng)域中有巨大的應(yīng)用潛力。然而這類材料的微孔特性限制了鋰-空氣電池的充放電容量。為解決這一問題，銀鳳翔、陳標(biāo)華課題組開發(fā)了一種部分移除配位官能團(tuán)的方法，在Cu離子與均苯三甲酸配位過程中引入間苯二甲酸，從而在微孔Cu-MOF中構(gòu)造了大量的介孔以及具有不飽和配位的Cu金屬中心。通過實(shí)驗(yàn)及理論計(jì)算研究表明，在電催化過程中，大量的介孔以及不飽和配位的Cu金屬中心可以有效降低空間位阻從而增強(qiáng)傳質(zhì)，降低電子傳導(dǎo)阻力，提高與反應(yīng)物之間的親和力，同時(shí)為不溶性鋰-空氣電池放電產(chǎn)物Li2O2提供更多的存儲(chǔ)空間。在該介孔Cu-MOF上負(fù)載Co后，最為優(yōu)化的催化劑在鋰-空氣電池中可產(chǎn)生近7000mAh/g的放電容量；在1000mAh/g放電容量時(shí)，可以穩(wěn)定充放電循環(huán)55圈，而使用微孔Cu-MOF的催化劑在相同條件下只能穩(wěn)定32圈。
近日，該成果已經(jīng)發(fā)表于國(guó)際期刊ACS Sustainable Chemistry & Engineering上。此項(xiàng)工作得到了江蘇省綠色催化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、江蘇省自然科學(xué)基金以及國(guó)家自然科學(xué)基金的資助。ACS Sustainable Chemistry & Engineering是化學(xué)大學(xué)科的頂級(jí)刊物，在工程、綠色可持續(xù)發(fā)展技術(shù)等學(xué)科領(lǐng)域享有盛譽(yù)，最新影響因子為7.632，中科院分區(qū)為一區(qū)。
文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acssuschemeng.0c08811
